1、甲烷二氧化碳重整反應利用CH4與CO2兩種溫室氣體生產(chǎn)合成氣，因而受到廣泛的關注。催化劑在重整反應中起到至關重要的作用。目前關于重整催化劑的研究大多集中在Ni基催化劑。Ni基催化劑催化活性良好，價格低廉，是理想的重整催化劑，但存在積碳失活等問題。重整反應機理研究被認為是改進催化劑以及優(yōu)化反應過程的重要依據(jù)，因此具有重要的理論意義。本文以納米二氧化硅為載體，通過等體積浸漬法制備具有高活性的Ni/nano-SiO2催化劑，通過飛行時間質(zhì)譜原

2、位檢測催化劑上的重整反應過程，比較不同催化劑的催化性能。并重點研究了Ni/nano-SiO2上CH4與CO2的活化機理，以及添加La2O3對催化劑性能和反應機理的影響。
　　對原飛行時間質(zhì)譜儀進行改進，設計進氣系統(tǒng)，搭建研究甲烷二氧化碳催化重整反應裝置。建立質(zhì)譜定量方法，以He為內(nèi)標氣，通過相對靈敏因子校正質(zhì)譜信號，便于分析與比較氣體變化規(guī)律。
　　通過飛行時間質(zhì)譜原位檢測催化劑上的重整反應過程，比較Ni/nano-SiO2

3、、Ni/MgO以及商業(yè)Ni催化劑（Ni/Al2O3）的催化性能。結(jié)果顯示Ni/nano-SiO2具有最低的起始反應溫度，但對CO2催化活性相對較弱，可能存在積碳問題。固定床實驗以及熱重分析結(jié)果顯示三種催化劑中Ni/nano-SiO2催化活性最佳，但積碳較嚴重，穩(wěn)定性較差。為提高Ni/nano-SiO2的抗積碳性能，添加La2O3制備復合催化劑。XRD結(jié)果顯示添加La2O3能提高Ni的分散性，并減小Ni顆粒尺寸。質(zhì)譜實驗結(jié)果顯示復合催化劑

4、具有更低的起始反應溫度以及更高的CO2催化活性。固定床實驗以及熱重分析結(jié)果表明添加La2O3后催化劑的抗積碳性能和穩(wěn)定性得到提高。
　　通過CH4/CO2交換進氣實驗，研究Ni/nano-SiO2以及復合催化劑上的CH4與CO2活化機理。在Ni/nano-SiO2上，CH4會解離生成具有活性的碳物種CHx，CO2通過與表面碳物種反應生成H2與CO。當氣氛中不含CO2時，CHx進一步解離需要較大活化能，因而無法迅速解離，會占據(jù)活性位