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文檔簡介
1、苯乙烯是重要的化工原料,工業(yè)上由乙苯與水蒸汽在鐵基催化劑上高溫氧化脫氫反應制得。近幾年,CO2代替水蒸汽參與氧化脫氫反應引起廣泛關注,因為這一過程緩解了水蒸汽過程中的熱力學限制,并且能夠避免由于水蒸汽冷凝導致的熱量損失,節(jié)約能量。
本文首先利用溶膠-凝膠法合成了三種不同鐵摻雜量的催化劑MgFexAl2-xO4(x=0.1、0.3及0.5),并應用于乙苯與CO2脫氫反應,同時考察了鐵摻雜量對催化劑的結構以及催化劑活性和穩(wěn)定性的影
2、響。然后用不同方法合成了微孔和介孔MgFe0.1Al1.9O4,并比較了不同孔徑的催化劑對反應活性及穩(wěn)定性的影響。在第四章,本文利用浸漬法合成了與MgFe0.1Al1.9O4具有相同元素比的MgO-Fe2O3/γ-Al2O3催化劑,并基于H2-TPR結果將兩種催化劑在450、650℃下分別還原,結合穆斯堡爾譜分析技術,研究了Fe2+的催化活性,并初步推測了乙苯與CO2氧化脫氫反應的活性物種及可能機理。主要結論如下:
(1)復合
3、氧化物MgFexAl2-xO4(x=0.1、0.3及0.5)中鐵的摻雜量影響催化劑的結構及催化活性和穩(wěn)定性。隨著鐵摻雜量的增加,催化劑的結晶度降低,催化劑的初始活性升高,但穩(wěn)定性下降。
(2)催化劑MgFe0.1Al1.9O4的孔徑影響催化劑的活性及穩(wěn)定性。用水熱法合成的介孔MgFe0.1Al1.9O4的初始活性比微孔MgFe0.1Al1.9O4低,但穩(wěn)定性提高很多。
(3) Fe2+與Fe3+的協(xié)同作用有利于催化活
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