1、整體煤氣化聯(lián)合循環(huán)發(fā)電(IGCC)技術(shù)是解決傳統(tǒng)煤炭利用方式中存在的環(huán)境污染和能源浪費等諸多問題的最為有效的方法。然而，在煤轉(zhuǎn)化過程中不可避免地會混有硫化氫(H2S)、羰基硫(COS)等含硫化合物，對生態(tài)環(huán)境和發(fā)電設備造成影響。羰基硫因其化學性質(zhì)相對穩(wěn)定而較難脫除。催化加氫法可以利用煤氣中的氫氣而無需其他氫源，并且具有COS轉(zhuǎn)化率高的優(yōu)點，將難脫除的COS轉(zhuǎn)化為易脫除的H2S。但是，傳統(tǒng)的加氫脫硫催化劑(γ-Al2O3負載Co(Ni)-

2、Mo的氧化物)需要預硫化，所需反應溫度較高(＞320℃)，操作條件苛刻，大大限制了其應用。因此，尋求新型的載體材料以及對活性組分進行改性是提高加氫脫硫催化劑活性的有效手段。
　　二硫化鉬(MoS2)是典型的層狀過渡金屬硫化物，也是典型的加氫脫硫催化劑，被廣泛應用到各種加氫反應中。而單層的MoS2則具有更多的邊緣缺陷活性位，可以大大提高催化活性。石墨烯作為新興的碳材料，具有延展的二維平面、較大的比表面積、高的電導率和熱穩(wěn)定性等特點。

3、由石墨烯擔載單層MoS2復合催化劑已在鋰(鈉)離子電池、電催化析氫、光催化和加氫催化反應中展示出卓越的性能。石墨烯納米帶作為石墨烯的一維衍生物具有更多的缺陷邊緣，而載體的缺陷會導致活性組分缺陷位的增加。因此，針對目前COS加氫脫硫催化劑的現(xiàn)狀，本論文致力于構(gòu)筑單層二硫化鉬/石墨烯及衍生物復合催化體系，研究MoS2層數(shù)以及載體性質(zhì)與COS加氫脫硫性能之間的關(guān)系，從以下幾方面展開工作，得到了一系列新穎的結(jié)果。
　　以氧化石墨和自制四硫

4、代鉬酸銨((NH4)2MoS4)為前驅(qū)物、水合肼為還原劑，在十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)輔助液相合成及高溫退火處理下，實現(xiàn)了還原氧化石墨烯(RGO)負載單層二硫化鉬(ML-MoS2/RGO)復合催化劑的制備。通過調(diào)變前驅(qū)物的種類，可控制合成少層二硫化鉬/還原氧化石墨烯(FL-MoS2/RGO)負載催化劑、純相多層二硫化鉬(B-MoS2)和單一的還原氧化石墨烯(RGO)作為對照樣。COS加氫脫硫性能測試結(jié)果表明，MoS2活性組分為單層

5、結(jié)構(gòu)的ML-MoS2/RGO催化劑表現(xiàn)出遠高于少層結(jié)構(gòu)FL-MoS2/RGO的低溫加氫脫硫活性，而多層B-MoS2活性很差、RGO幾乎沒有催化活性。結(jié)合X-射線衍射、拉曼光譜、高分辨透射電鏡等分析及催化反應動力學研究，闡明了CTAB輔助制備的單層MoS2在石墨烯載體上具有更好的分散性，有利于暴露出更多的加氫脫硫活性位點，從而導致其低溫(180-260℃)下即顯示高催化活性。
　　在上述研究基礎上，進一步利用過渡金屬對單層MoS2/

6、石墨烯催化劑進行摻雜改性，以六水合硝酸鈷和六水合硝酸鎳作為前驅(qū)體，分別制備Co或Ni單組分金屬摻雜的單層MoS2/石墨烯復合催化劑。加氫脫硫測試結(jié)果表明，金屬Co/Ni的摻入促使單層MoS2形成更多的硫空位，進一步提高了催化劑對COS加氫轉(zhuǎn)化的活性，且Co摻雜的催化劑活性要明顯高于Ni摻雜的催化劑。
　　鑒于前述石墨烯負載層數(shù)可控的MoS2催化劑表現(xiàn)出有趣的層數(shù)依賴的加氫脫硫活性，對比研究了以兼具一維、二維結(jié)構(gòu)的氧化石墨烯納米帶作