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文檔簡介
1、冶煉煙氣產(chǎn)生的二氧化硫是目前造成大氣污染的主要來源之一,冶煉行業(yè)中的煉鋼、煉銅行業(yè)現(xiàn)階段主要采用富氧燃燒,氧氣與硫礦石中的硫反應生成二氧化硫,大氣中的二氧化硫易形成酸雨、酸霧等災害,危害農(nóng)田、土壤。因此,二氧化硫污染問題已經(jīng)成為我國環(huán)境治理方面亟待解決的問題。
本課題把化學鏈燃燒技術與脫硫方法相結合,以硫化鈣為脫硫劑,在石英固定床反應器中將模擬冶煉煙氣中的二氧化硫氣體還原,從而得到硫單質,實現(xiàn)冶煉煙氣脫硫。固體產(chǎn)物硫酸鈣與還原
2、性氣體H2反應可實現(xiàn)CaS脫硫劑的再生,實現(xiàn)脫硫劑循環(huán)脫硫,主要研究內(nèi)容和研究結論如下:(1)在石英制固定床中考察了CaS脫硫劑脫除模擬冶煉煙氣中的SO2過程的最佳工藝條件。結果表明:當SO2濃度為3.45%,反應溫度為500℃,反應空速為250 h-1,顆粒粒徑為62-90 μm時,SO2脫除率在前30分鐘可達99.5%,反應100分鐘后降至91%。反應中主要生成S2蒸汽,冷卻后硫單質最終形態(tài)為斜方硫(α-S8)。(2)采用未反應收縮
3、核模型描述CaS與SO2反應過程,進行了動力學研究,得到脫硫反應的活化能Ea=8.55 kJ·mol-1。(3)用密度泛函數(shù)理論,在B3LYP/6-311G++(d,p)水平上,利用Gaussian 09軟件優(yōu)化反應物的穩(wěn)定構型,通過計算得到了中間體、過渡態(tài)、產(chǎn)物的穩(wěn)定構型和對應結構的能量值。理論計算結果表明,固體CaS與SO2氣體反應時,先絡合生成具有鏈狀的中間體的IM1,隨后經(jīng)過S原子與O原子成鍵,生成過渡態(tài)TS。TS經(jīng)過分子重排和
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