非貴金屬聚吡咯碳類氧還原催化劑的制備與性能研究.pdf_第1頁(yè)
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1、由于質(zhì)子交換膜燃料電池?fù)碛袉?dòng)快、壽命長(zhǎng)、能量大、無(wú)污染等特點(diǎn),在汽車動(dòng)力裝置、移動(dòng)電源以及發(fā)電廠都有比較良好的應(yīng)用前景,但由于還有很多技術(shù)瓶頸不能解決,質(zhì)子交換膜燃料電池離真正的商業(yè)化應(yīng)用還有比較遙遠(yuǎn)的距離。碳負(fù)載的鉑和鉑合金催化劑是目前發(fā)現(xiàn)的最好的燃料電池氧還原電催化劑,但金屬鉑的儲(chǔ)量比較少、價(jià)格高昂,因此在大規(guī)模商業(yè)化應(yīng)用上還是有很大的障礙。另外,對(duì)于醇類催化劑,金屬鉑催化劑容易被氧化,從而降低電池的電位,犧牲電池的性能,而且在反

2、應(yīng)過(guò)程中產(chǎn)生的CO容易毒化貴金屬催化劑,從而使催化劑失活,降低電池的性能。因此,目前的研究方向主要是尋找更廉價(jià)、更穩(wěn)定的催化劑。
  碳負(fù)載的鈷基和鐵基含氮催化劑(Carbon supported Cobalt-based and iron-based Nitrogen-containing catalysts,下文中統(tǒng)稱為M-N/C催化劑,其中的M代表金屬)因具有良好的氧還原催化性能和低廉的價(jià)格,被認(rèn)為很有希望取代現(xiàn)用的鉑基催化

3、劑而成為未來(lái)低溫燃料電池的實(shí)用催化劑,國(guó)際學(xué)術(shù)界近年來(lái)對(duì)其進(jìn)行了大量的研究工作,研究表明 M-N/C類催化劑的氧還原催化性能與載體、金屬前軀體、金屬的種類與含量、氮源及氮的含量、熱處理工藝和條件、催化劑的結(jié)構(gòu)及金屬和氮的存在形式和配位數(shù)等有非常密切的關(guān)系。本論文以鐵鹽和鈷鹽為金屬前軀體、BP2000為碳源、聚吡咯為氮源、對(duì)甲基苯磺酸為摻雜劑,考察了聚吡咯及摻雜劑的加入量、金屬種類和含量及熱處理?xiàng)l件對(duì)催化劑性能的影響,并對(duì)催化劑的制備工藝

4、進(jìn)行了進(jìn)一步的優(yōu)化。
  實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,聚吡咯的加入量對(duì)催化劑的性能影響比較大,聚吡咯的加入能夠顯著的提高催化劑的氧還原電位以及電子轉(zhuǎn)移數(shù),減少雙氧水的產(chǎn)生;金屬的種類和含量也對(duì)催化劑的影響較為顯著,當(dāng)催化劑中的Co原子數(shù)和Fe原子數(shù)之比為1:2時(shí)的催化劑擁有最好的性能,合金催化劑的性能也較為優(yōu)越;同時(shí)發(fā)現(xiàn)當(dāng)熱處理溫度為800℃時(shí),催化劑Fe-PPyTsOH/C催化劑擁有更好的催化性能,這也與以前很多文獻(xiàn)中報(bào)道的同類催化劑最適宜熱

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