Au25(SC2H4ph)18-TOA+的單電子轉移反應.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、“黃金”,單質金的俗稱。它是一種十分貴重的過渡金屬,不論是在生活中作為飾品還是在材料科學研究中,一直備受人們青睞。自從1994年Brust開創(chuàng)了金納米顆粒的Bottom-up制備方法后,金納米團簇的控制合成方法得到了快速發(fā)展,從而促使原子數(shù)精確的金納米團簇不斷被合成出來并通過了一系列的分析表征。由于制備方法成熟,晶體結構已知,所以Au25、Au38和Au102納米團簇一直是有機單分子層保護的金納米團簇領域的代表,其性質研究成為近十年來金

2、納米團簇研究的熱點。
   本文在前人大量研究工作的基礎上,利用循環(huán)伏安(CV)法、紫外-可見(UV-vis)吸收光譜、核磁共振氫譜(1HNMR)和電子順磁共振(ESR)技術研究苯乙硫醇保護的金納米團簇Au25(SCH2CH2Ph)18-TOA+的單電子轉移性質。根據(jù)循環(huán)伏安(CV)譜圖,預測Au25與氧銨鹽(四氟硼酸2,2,6,6-四甲基哌啶氧銨鹽,TEMPO+BF4-)或電荷轉移復合物吩噻嗪-四氯苯醌復合物之間是否能發(fā)生電子

3、轉移。然后,采用紫外-可見(UV-vis)吸收光譜研究反應過程中的譜圖變化,核磁共振氫譜(1HNMR)測定不同氧化態(tài)時Au25團簇外層配體的化學環(huán)境變化和采用電子順磁共振光譜(ESR)技術檢測反應過程中單電子捕捉劑的ESR信號。通過實驗對比,尋找一種合適的氧化劑合成穩(wěn)定的Au25+團簇。
   本文主要研究內容如卞:
   以苯乙硫醇為巰基配體,通過快速還原法制備出負一價的Au25(SC2H4Ph)18-TOA+納米團簇

4、晶體。根據(jù)文獻,合成出兩種氧化劑-四氟硼酸2,2,6,6-四甲基哌啶氧銨鹽(TEMPO+BF4-)和電荷轉移復合物吩噻嗪-四氯苯醌復合物(PTZ-TCBQ)。通過研究發(fā)現(xiàn),Au25-TOA+與氧銨鹽發(fā)生的是兩步單電子轉移反應,而只能轉移一個電子給PTZ-TCBQ復合物。氫譜表明,Au25的內層硫醇配體的亞甲基化學位移發(fā)生了很大的變化。我們通過Au25(SCH2CH2Ph)18-TOA+與氧銨鹽的單電子轉移反應獲得了Au25+的紫外-可見

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