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文檔簡介
1、在我國當下空氣污染情況令人堪憂,霧霾現象十分嚴重,其主要起因是以煤在能源結構的所占比例過重。故改變能源結構,將煤炭資源清潔化迫在眉睫。將固體高污染燃料煤經過氣化過程生成合成氣。再通過甲烷化以得到清潔能源甲烷。且工業(yè)實際操作中,常常是多級反應器,第一段反應的產物添加一定原料氣之后直接進入下一段反應器,故下一段反應器的入口氣中含有一定含量的水蒸氣與CO2。現在研究表明一定含量的水蒸汽可以抑制積碳的生成,但是過大含量的水蒸氣由于水合反應會導致
2、載體結構的破壞。文獻記載在甲烷化反應中CO與CO2的甲烷化是一個競爭反應。目前文獻中很少有人做原料氣中含有一定量水蒸氣與CO2的穩(wěn)定性實驗。故本文將合成氣催化轉化制甲烷反應工藝作為核心研究內容,模擬工業(yè)環(huán)境下催化劑甲烷化的長時間穩(wěn)定性,了解水蒸氣與CO2對催化劑甲烷化的影響。
本文載體使用工業(yè)成型拉西環(huán)與三葉草γ-Al2O3,使用等體積浸漬法制備了不同NiO負載量,添加不同改性助劑,添加不同助劑含量的一系列催化劑。利用石英管固
3、定床反應器進行催化劑性能評價,利用XRD、TPR、BET、TEM、TG等對其結構進行表征。
用工業(yè)成型拉西環(huán)載體制備7.5%、11.2%、18.7、26.1%、37.4%、44.8%一系列不同NiO負載量的催化劑,發(fā)現較優(yōu)NiO含量為18.7%和26.1%。不同助劑改性載體,分別添加堿土金屬氧化物(MgO、CaO、BaO),稀土金屬氧化物(La2O3、CeO2、Sm2O3)和過渡金屬氧化物(Fe2O3、CoO、CuO、ZrO2
4、、TiO2、MoO3),發(fā)現助劑對催化劑的活性有促進作用,其中堿土金屬Mg,與稀土金屬La為最優(yōu)助劑。制備一系列Mg,La改性的Ni基催化劑,評價這些加水蒸汽前后活性后選出26.1%NiO-6.4%La2O3/MgAl2O4@Al2O3(BL)(4.1%MgO)為最優(yōu)配方催化劑。該催化劑在不加水條件下,200℃起活,CO完全轉化,CH4的選擇性達到99.05%。在加水的條件下,220℃起活,CO完全轉化,CH4選擇性達到98.12%。在
5、原料氣中摻雜25vol%水蒸氣的條件下連續(xù)反應1572小時后性能仍然優(yōu)越,具有非常廣闊的工業(yè)前景。
用工業(yè)成型三葉草載體制備7.5%、11.2%、18.7、26.1%、33.6%一系列不同NiO負載量的催化劑,發(fā)現較優(yōu)NiO含量為26.1%。以Mg助劑改性載體后,制備出26.1% NiO/MgAl2O4@Al2O3(BL)(4.1%MgO)。在原料氣V(H2)∶ V(CO)∶ V(CO2)=110∶22∶7.7的條件下連續(xù)反應
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