1、氫同位素氣體中的兩種重氫(D2、T2)在很多領域有著重要用途,是非常有用的資源。目前,氘氣(D2)、氚氣(T2)這兩種氣體主要是通過分離氫同位素的混合氣體獲得。但是傳統(tǒng)的分離方法如低溫蒸餾法、離心富集法、激光分離法等,普遍存在能源消耗大,經(jīng)濟效率低,分離效果差等問題,難以滿足實際需要。近年來,氫氣在低溫下的量子化效應越來越引起人們的關注。應用氫同位素在狹縫孔中的量子化效應,可以將氫同位素的混合物分離開來。這種量子篩分效應已經(jīng)在傳統(tǒng)的納米

2、材料如碳納米管、沸石中得到了驗證,并取得了不錯的分離效果。
　　 近年來出現(xiàn)的金屬-有機骨架材料(metal-organic frameworks,MOFs),是一類新型的類似于沸石的納米多孔骨架材料,具有種類多樣性、結構可調(diào)性等優(yōu)點。金屬-有機骨架材料作為利用量子化效應分離氫同位素的候選者,有必要對氫同位素的分離選擇性與MOF材料結構之間的關系進行研究分析。利用分子模擬和計算化學手段,對現(xiàn)有的MOF材料進行預篩選,探索MOF材

3、料的結構與氫同位素的分離選擇性之間的規(guī)律,可以大大的節(jié)約實驗篩選的時間和資源消耗,為新材料的合成和現(xiàn)有材料的改性提供科學依據(jù)與技術支持。
　　 因此,本研究工作針對氫同位素氣體的混合氣體,在九種具有相似管狀結構的MOF材料中的分離選擇性,進行了分子模擬研究。本文的主要內(nèi)容和創(chuàng)新點如下:
　　 1.為了便于材料孔徑的定義和測量,選擇具有相似結構特點管狀孔的九種MOF材料進行研究分子模擬研究,并從中發(fā)現(xiàn)了兩種材料Cu(F-p

4、ymo)2和CPL-1,其在氫同位素之間的分離選擇性S(D2／H2)方面有突出表現(xiàn),是目前在同等條件下獲得的氫同位素之間的最高選擇性,高于碳納米管和沸石等傳統(tǒng)的納米微孔材料。
　　 2.在研究過程中,為了更為準確的描述分離選擇性與材料孔徑之間的關系,我們給出一個新的定義“量子化孔徑”(quantum effective pore size),該定義在計算材料的孔徑時,區(qū)別于傳統(tǒng)孔徑,考慮了量子化效應和溫度對于孔徑尺寸的影響。基于