1、本文由MgH2的兩種已知晶體結(jié)構(gòu)(金紅石結(jié)構(gòu)和螢石結(jié)構(gòu))建立了晶胞模型,并采用基于密度泛函理論的第一性原理計算,研究了用過渡金屬原子(Sc、Ti、Y),稀土元素原子(La、Ce)以及Mg的同族元素(IIA族)原子(Ca、Sr、Ba)以不同比例替換鎂的氫化物MgH2中的Mg原子時,各體系的能量、晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)。研究結(jié)果表明,過渡金屬原子和稀土元素原子替換Mg原子比例達到20 at.％,IIA族元素原子替換Mg原子比例達到40 at.%

2、時,各體系結(jié)構(gòu)均呈現(xiàn)由金紅石結(jié)構(gòu)向螢石結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變的趨勢。當分別用Ti、La、Ce、Sr和Ba原子替換Mg原子時,在到達一定的替換比例之前,MgH2的穩(wěn)定性一直會持續(xù)下降。其中 Ba原子的作用最為明顯, Mg0.5Ba0.5H2的形成焓比純MgH2的形成焓高出0.33 eV/H2,表明Ba原子替換將大大降低MgH2的穩(wěn)定性。替換Mg原子使MgH2的晶胞變大,Mg原子和H原子之間的距離被拉長。進一步的電子結(jié)構(gòu)分析則表明替代原子與 H原子之間的

3、相互作用使Mg-H鍵和Mg-Mg鍵弱化,從而降低了體系的穩(wěn)定性。這些研究提供了通過合金化對 MgH2進行改性的新思路,對提高鎂基儲氫合金的性能,研制在較低溫度下能滿足儲氫需要的鎂基儲氫合金具有重要的意義。
　　本文還對 Mg-Ce體系三種立方結(jié)構(gòu)金屬間化合物的彈性性質(zhì)和電子結(jié)構(gòu)進行了基于密度泛函理論的第一性原理研究。計算結(jié)果表明,CeMg、CeMg2和CeMg3均滿足立方晶系力學穩(wěn)定性要求,CeMg3與 CeMg為脆性材料,而 C