1、燃料油中的含硫化合物燃燒后產(chǎn)生的SOx，不僅是酸沉降的重要前驅(qū)物，而且也是汽車尾氣轉(zhuǎn)化催化劑的抑制物，會(huì)降低汽車尾氣轉(zhuǎn)化器對NOx、未完全燃燒的烴類(HC)及CO等的轉(zhuǎn)化效率。隨著環(huán)保法規(guī)的日益嚴(yán)格，世界各國對燃料油中硫含量的要求越來越苛刻，生產(chǎn)超低硫的“清潔燃料”成為必然趨勢。氧化脫硫是近年來發(fā)展起來的生產(chǎn)超低硫燃料油的新技術(shù)，對催化加氫難以脫除的苯并噻吩類化合物有較高的脫除率，具有無需高溫高壓、無需氫源、工藝流程簡單、設(shè)備投資和操作

2、費(fèi)用低等優(yōu)點(diǎn)，是一項(xiàng)很有前途的脫硫技術(shù)，引起了廣泛的關(guān)注。
　　 氧化脫硫技術(shù)的氧化劑種類很多，以過氧化氫(H2O2)為氧化劑處于主導(dǎo)地位。但是H2O2價(jià)格昂貴，穩(wěn)定性差，不能再生，且為水溶性氧化劑，用量大，易使油品再次發(fā)生乳化現(xiàn)象，影響了油品的收率。臭氧(O3)具有氧化能力強(qiáng)、反應(yīng)速率快、選擇性高及對環(huán)境無二次污染等特點(diǎn)，是一種綠色的強(qiáng)氧化劑。
　　 本論文首次嘗試以O(shè)3為氧化劑、多功能新型催化材料雜多化合物為催化劑、

3、乙腈為萃取劑進(jìn)行催化臭氧氧化脫硫。主要內(nèi)容分為:
　　 第一部分，考察了Keggin雜多酸催化臭氧氧化脫硫效果。結(jié)果表明在超聲作用下，H3PMo12O40為最優(yōu)的雜多酸催化劑，其最佳操作條件為:反應(yīng)溫度為0℃，催化劑量為模擬油品質(zhì)量的2.5％，初始硫含量為500ppm以下。初步鑒定二苯并噻吩(DBT)的主要氧化產(chǎn)物為SO42-，且H3PMo12O40可回收，在重復(fù)利用中依然保持較好的脫硫效果。
　　 第二部分，合成Keg

4、gin結(jié)構(gòu)磷鎢酸鹽并將其用于催化臭氧氧化脫硫。結(jié)果表明在超聲作用下，F(xiàn)e0.8H0.6PW12O40為最佳的雜多酸催化劑，其最佳操作條件為:反應(yīng)溫度為50℃，催化劑量為模擬油品質(zhì)量的3.0％，此時(shí)反應(yīng)60 min后，DBT的去除率可達(dá)99.7％。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)硫原子上具有較高電子云密度的4，6-二甲基二苯并噻吩(4，6-DMDBT)，DBT和苯并噻吩(BT)在本體系中可以被完全去除，而硫原子上電子云密度較低的噻吩(TH)去除率較低。通過羥基自

5、由基抑制劑叔丁醇的驗(yàn)證反應(yīng)，初步表明Fe0.8H0.6PW12O40催化氧化DBT去除過程中涉及羥基自由基反應(yīng)機(jī)理。初步判定DBT的主要氧化產(chǎn)物為SO42-，且Fe0.8H0.6PW12O40可回收，在重復(fù)利用中依然保持較好的脫硫效果。
　　 第三部分，合成過渡金屬取代缺位雜多酸鹽并將其用于催化臭氧氧化脫硫。結(jié)果表明在機(jī)械攪拌作用下Na5[PW11O39Mn]為最優(yōu)催化劑，其最佳反應(yīng)條件為:溫度為20℃，催化劑量為模擬油品質(zhì)量的

6、1.0％，初始硫含量為500 ppm，此時(shí)，反應(yīng)50 min后，可實(shí)現(xiàn)DBT的100％脫除。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)硫原子上具有較高電子云密度的4，6-DMDBT，DBT和BT在本體系中可以被完全去除，而硫原子上電子云密度較低的TH去除率較低。Na5[PW11O39Mn]重復(fù)利用3次后，依然保持較好的脫硫效果。
　　 第四部分，將優(yōu)選出的催化劑Fe0.8H0.6PW12O40和Na5[PW11O39Mn]在各自的最佳反應(yīng)條件應(yīng)用于真實(shí)油品脫硫，