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文檔簡介
1、本文采用水熱合成法制備了用于萘擇形烷基化合成2,6-二甲基萘(2,6-DMN)的ZSM-12分子篩催化劑。分別用XRD、FT-IR、SEM、N<,2>吸附-脫附、NH<,3>-TPD等手段對催化劑的結構和酸性進行表征。系統地研究了制備過程中凝膠組成和晶化方法等因素對ZSM-12分子篩的結構、酸性的影響規(guī)律。研究結果表明,堿度、凝膠的硅鋁比、模板劑種類和用量顯著地影響ZSM-12分子篩的晶化效果,提高凝膠的硅鋁比有利于得到高結晶度的ZSM
2、-12分子篩,分別采用TEABr和MTEABr為模板劑合成的分子篩具有不同的晶貌、孔分布和酸性能。用動態(tài)晶化法合成的ZSM-12分子篩比通常的水熱合成法具有更強的酸性和更多的酸量。優(yōu)化得到制備ZSM-12分子篩的最佳條件為:以TEABr為模板劑,分別以硅溶膠和偏鋁酸鈉為硅源和鋁源,凝膠組成為OH<'->/Si=0.065,TEA<'+>7Si=0.125,H<,2>O/Si=13,Si/Al≥50,晶化溫度為160℃,晶化時間為5天。
3、 考察了溶劑、反應溫度、反應壓力、空速和原料配比等因素對ZSM-12分子篩催化萘和甲醇烷基化反應性能的影響,優(yōu)化確定了適宜的反應條件為:反應溫度350℃、反應壓力4 MPa、WHSV為3h<'-1>、萘:甲醇:1,2,4-三甲苯=1:2:10(摩爾比)、載氣流速10ml/min。在優(yōu)化的反應條件下考察了不同規(guī)鋁比、模板劑種類和晶化方法制備的ZSM-12分子篩催化合成2,6-DMN的反應性能,結果表明,與Hβ、HUSY、HZSM-5
4、等沸石分子篩相比,ZSM-12分子篩在萘和甲醇的烷基化反應中顯示出更高的催化活性和選擇性,是合成2,6-DMN適宜的催化劑。以TEABr為模板劑,動態(tài)晶化法合成的ZSM-12分子篩(Si/Al=50)可以進一步提高其催化活性和2,6-DMN選擇性,萘的轉化率和2,6-DMN的選擇性分別為64%和10%,2.6-DMN/2,7-DMN比為1.7。采用同晶置換法合成了鎵改性的ZSM-12分子篩,改性后的催化劑酸強度降低,同時增加了新的L酸中
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