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1、本研究基于新型紫外光源微波無(wú)極燈發(fā)射出184.9 nm,193 nm真空紫外光和254 nm的高強(qiáng)度遠(yuǎn)紫外光的光源特性,開(kāi)發(fā)出一系列高級(jí)氧化過(guò)程:微波無(wú)極燈光解(MW/UV)、微波無(wú)極燈/過(guò)氧化氫(MW/UV/H2O2)、微波無(wú)極燈/過(guò)氧化氫/Fe2+(MW/UV/H2O2/Fe2+)和微波無(wú)極燈/TiO2(MW/UV/TiO2)四個(gè)體系用于深度降解水中抗生素物質(zhì)環(huán)丙沙星(Ciprofloxacin,CIP),為光化學(xué)處理水中有機(jī)污染物
2、提供了新的方法。本論文系統(tǒng)研究了各體系CIP降解的動(dòng)力學(xué)特征,不同氣體條件下環(huán)丙沙星的降解情況,并探討了溶液的初始濃度、pH、曝氣量、H2O2投加量、Fe2+使用量、TiO2投加量等參數(shù)對(duì)CIP降解的影響,初步探討了CIP降解效果和反應(yīng)機(jī)理。研究結(jié)果表明:
(1)在無(wú)外加氧化劑條件下,MW/UV體系能夠快速降解水中CIP。反應(yīng)受氣體條件影響較大,N2、 Air、O2條件下250 mL初始濃度100 mg/L CIP的降解率分別
3、為46.4%、89.3%和98.4%,其光降解過(guò)程符合準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程,反應(yīng)速率常數(shù)分別為0.0052 min-1(N2),0.0170 min-1(Air)和0.0233 min-1(O2);該體系也能實(shí)現(xiàn)有機(jī)物的礦化,在N2、 Air、O2條件下體系的TOC去除率分別為21.1%、54.1%和64.0%。酸性條件更有利于CIP的礦化,初始濃度越高,降解速度越慢,氣體流量對(duì)體系影響較小,得到過(guò)程優(yōu)化參數(shù)為:CIP濃度100 mg/
4、L,pH=3.0,曝氣量0.6 L/min,反應(yīng)時(shí)間120 min。在MW/UV體系中檢測(cè)到高濃度的·OH和H2O2生成,表明微波無(wú)極燈真空紫外光能夠高效分解水分子生成高活性的·OH,實(shí)現(xiàn)有機(jī)物的高效降解。
(2)在MW/UV體系的基礎(chǔ)上加入H2O2形成的MW/UV/H2O2體系大幅度提高了CIP降解率,在pH=3.0,曝氣量為0.6 L/min、H2O2投加量為5.28 mM時(shí),N2、 Air、O2三種氣體條件下CIP的降解
5、率分別達(dá)到98.3%、98.6%和99.2%,降解過(guò)程符合準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué),其反應(yīng)速率常數(shù)分別為:0.0751 min-1(N2)、0.1088min-1(Air)、0.1475min-1(O2),TOC去除率分別為43.2%、62.9%和78.7%。
(3)在MW/UV/H2O2體系的基礎(chǔ)上引入亞鐵離子形成MW/UV/H2O2/Fe2+體系中,在photo-Fenton和VUV協(xié)同作用下CIP的降解更徹底。在CIP初始濃度為
6、100mg/L,pH=3.0,曝氣量0.6 L/min、H2O2投加量2.64 mM、Fe2+使用量0.1mM時(shí),反應(yīng)120 min, N2、Air、O2氣體條件下TOC去除率分別達(dá)到62.4%、82.4%和84.1%,其礦化程度受CIP初始濃度、初始pH、曝氣量、H2O2投加量、Fe2+使用量等因素的影響。
(4)在MW/UV體系的基礎(chǔ)上引入TiO2形成MW/UV/TiO2體系也能高效降解CIP,體系受氣體種類影響較大,在C
7、IP為100 mg/L,pH=3.0,曝氣量0.6 L/min,TiO2投加量2.0 g/L,反應(yīng)120 min,N2、 Air、O2條件下CIP的降解率分別為21.4%、98.1%和99.5%,降解過(guò)程符合準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng),其反應(yīng)速率常數(shù)分別為0.0032 min-1(N2),0.0780 min-1(Air),0.0976 min-1(O2),TOC去除率分別為13.2%、62.4%、和82.7%。溶液初始濃度、溶液初始pH、曝氣量、Ti
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