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文檔簡介
1、近年來,我國大氣污染形勢進一步惡化,氮氧化物(NOx)的排放是其形成的原因之一。工業(yè)爐窯、燒結(jié)機、催化裂化裝置等排煙溫度偏低,無適合安裝選擇性催化還原(SCR)脫硝裝置的溫度區(qū)。催化臭氧化作為高級氧化技術(shù)的一種用于低溫脫硝不斷的受到研究人員的重視。研究表明,多數(shù)的催化臭氧化過程遵循自由基機理,·OH主導(dǎo)催化脫硝活性。本實驗以探討表面羥基和氧空位對·OH的促進作用,及進一步提高尖晶石催化劑的低溫脫硝活性為目的,提出制備尖晶石型催化劑以及采
2、用CO預(yù)處理催化劑的思路,并對其進行脫硝活性評價和反應(yīng)過程分析。
首先使用催化劑的活性評價裝置對CuO、Fe2O3金屬氧化物以及CuFe2O4尖晶石催化劑的活性進行測試,結(jié)果表明,CuFe2O4催化劑脫硝活性較之前兩者有了明顯提高。結(jié)合一系列現(xiàn)代分析測試手段對催化劑進行系統(tǒng)研究,分析XPS得出尖晶石催化劑易變價使得氧空位容易被引進晶格中,結(jié)合熱重(TG)等數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)尖晶石擁有更多的表面羥基,證明氧空位和表面羥基兩者的協(xié)同作用使得
3、臭氧更高效快速降解為·OH,進而增強了脫硝活性。對催化劑進行長時間穩(wěn)定性測試,發(fā)現(xiàn)CuFe2O4活性有了一定的降低,這對催化劑的實際應(yīng)用是不利的,需要針對催化劑進行進一步的開發(fā)和研究。
基于CuFe2O4催化劑的研究結(jié)果,又以進一步提高尖晶石催化劑的低溫脫硝活性為目的,采用水熱法制備了CoMn2O4催化劑以及CO氣氛下煅燒的CoMn2O4,并對催化劑進行脫硝活性評價。研究結(jié)果表明,CoMn2O4催化劑具有較好的低溫脫硝活性,而
4、CO預(yù)處理后的CoMn2O4催化脫硝活性有了進一步提升,高達85%的脫硝效率。利用一系列分析測試手段對催化劑進行分析測試。PL和XPS結(jié)果表明,CO預(yù)處理使得CoMn2O4催化劑的氧空位增多,由于還原氣氛的影響, Co、Mn的價態(tài)發(fā)生改變促進了化學(xué)吸附氧的產(chǎn)生,并且誘導(dǎo)了氧空位的產(chǎn)生,進而增強了催化劑的催化能力。同時又對CoMn2O4催化劑反應(yīng)前后進行表征,得出CoMn2O4催化劑反應(yīng)前后物化性質(zhì)保持穩(wěn)定,這得益于催化劑放置于旁路煙道,
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