NH2-MIL-125(Ti)的后修飾及其可見光催化還原CO2的性能研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、CO2資源化不但可以解決溫室效應引起的環(huán)境問題同時又可以解決日益嚴峻的能源枯竭問題,利用光催化轉化技術是固定CO2的途徑之一,促進光催化固定二氧化碳技術的核心課題是研發(fā)高效新型可見光響應的光催化材料。然而金屬有機骨架材料(Metal-organic frameworks,MOFs)具有高比表面積、高孔隙率、易于設計、修飾和調變等優(yōu)點,是一類非常有潛力的光催化材料。但是目前MOFs在光催化尤其是光催化還原CO2上的應用尚處于起步階段。

2、r>  本論文基于Ti基MOF[NH2-MIL-125(Ti)]材料的性質和結構特點,采用過渡金屬納米粒子Co及吡啶-2-甲醛(PA)對其進行后合成修飾。通過X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、紫外可見漫反射光譜(Uv-vis DRS)、熒光發(fā)光光譜(PL)、光電流(PC)等技術表征其物化性質,考察其可見光催化還原CO2的性能,并探討其反應機理。主要研究結果如下:
  1.與未修飾的NH2-MIL-125(Ti)相比

3、,通過浸漬法制備的Co納米顆粒修飾的Ti基MOF材料Co/NH2-MIL-125(Ti)的光催化還原CO2的活性更高,在犧牲劑為三乙醇胺的實驗條件下,其中1.0wt.%Co/NH2-MIL-125(Ti)活性最優(yōu),甲酸產(chǎn)率為38.4μmol gcat-1h-1。首次采用芳香醇替代三乙醇胺作為電子給體,實現(xiàn)可見光催化還原CO2的同時選擇性催化氧化芳香醇為對應的醛。
  2.利用PA對載體NH2-MIL-125(Ti)修飾制備的PA/

4、NH2-MIL-125(Ti)復合材料,可見光相應范圍有所增強。相對于NH2-MIL-125(Ti),其可見光催化還原CO2的性能有了明顯的提高。
  3.通過熒光光譜和光電流測試結果的分析,發(fā)現(xiàn)Co納米顆粒及吡啶-2-甲醛的修飾不僅有利于提高NH2-MIL-125(Ti)的可見光吸收范圍,同時有利于反應中電子的遷移,從而提高光催化活性。
  本論文特色:其一,采用不同的修飾途徑成功提高了Ti基MOF材料可見光催化還原CO2

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