1、甲烷化學循環(huán)干氣重整(CLDR)制合成氣是一種新型的甲烷制合成氣技術，它首先通過氧載體中的晶格氧與甲烷反應制取H2/CO摩爾比為2的高品質合成氣，然后利用CO2對氧載體進行晶格氧恢復，實現(xiàn)對溫室氣體CO2的資源化利用。氧載體是CLDR的核心，鐵基類氧載體不僅具有較高的儲氧能力同時還因其儲量豐富、環(huán)境友好而被認為是比較理想的活性組分，而六鋁酸鹽材料因其獨特的晶體結構而具有優(yōu)異的高溫穩(wěn)定性、氧化還原性能可調控和快速的晶格氧擴散能力，因此六鋁

2、酸鹽可作為潛在的CLDR用氧載體比較理想的骨架結構。
　　本論文以鐵基六鋁酸鹽氧載體為基礎，首先考察了其應用于CLDR反應過程的可行性，之后研究了氧化氣氛、鐵取代量及雙金屬取代對其微觀結構及反應性能的影響，同時結合XRD、BET、H2-TPR、SEM、57Fe穆斯堡爾譜等多種手段對氧載體進行表征，期望建立鐵基六鋁酸鹽氧載體的CLDR反應性能與其微觀結構之間的關聯(lián)，為氧載體的優(yōu)化設計提供理論指導。
　　對比負載型Fe/Al2O

3、3鐵基氧載體，鐵基六鋁酸鹽氧載體在CLDR反應過程中有效出氧量高，甲烷的轉化率高，還可避免甲烷裂解，產(chǎn)物氣中合成氣的品質較高，同時在多次循環(huán)反應過程中能夠保持其骨架結構不變，未出現(xiàn)明顯的相分離，具有較好的抗燒結性能，證實了鐵基六鋁酸鹽氧載體在CLDR反應過程中的優(yōu)越性。相比O2氧化氣氛，采用CO2氣氛不能對O6-Fe3+(Oh)晶格氧進行恢復，保留了氧空位有助于提高甲烷的轉化率;可選擇性恢復O5-Fe3+(Tr)和O4-Fe3+(Th)

4、晶格氧，顯著提高了合成氣的選擇性，提升了CO2資源化利用的經(jīng)濟性。
　　考察了Fe取代量對La、Ba不同結構類型(LaFexAl12-xO19和BaFexAl12-xO19，其中x=0～4)鐵基六鋁酸鹽氧載體應用于CLDR反應過程的影響。Fe取代量的增加均可有效促進氧載體形成完整的六鋁酸鹽晶相結構，未出現(xiàn)明顯的燒結現(xiàn)象。氧載體的綜合反應性能隨Fe取代量增加先增強后減弱，F(xiàn)e的最佳取代量均為x=3。
　　考察了雙金屬(Ni、C