1、隨著人類社會和世界經(jīng)濟的飛速發(fā)展，能源的不斷消耗和環(huán)境的不斷惡化成為人類面臨的嚴峻問題，人們迫切的需要發(fā)展新型與可再生能源以此減少對有限的傳統(tǒng)化石能源的依賴。其中電化學能量轉換與存儲技術（如燃料電池、金屬-空氣電池和電解水等），因能量轉化效率高和環(huán)境友好等優(yōu)點成為了各國科學家的研究方向和熱點。電化學能量轉換與存儲技術的核心是一系列的電化學反應過程:氧還原反應、氫氣氧化反應和氫氣、氧氣析出反應。
　　一般而言，動力學非常緩慢的氧還原

2、和氧析出反應制約著整個電化學裝置的綜合性能和商業(yè)化進程。合成和設計優(yōu)良活性的電催化劑是加速這些反應進程的關鍵。目前，商用電催化劑都為貴金屬基材料（如:鉑基、鈀基、銥基等），其高昂的價格和稀缺性成為上述電化學技術商業(yè)化應用的制約因素。近年來，為提高電催化反應的效率，開發(fā)價格低廉、地球資源豐富的非貴金屬納米電催化劑替代貴金屬納米電催化劑已經(jīng)得到廣泛的關注。基于此，本文主要內容包括合成了催化活性高、穩(wěn)定性好和價格低廉的氧氣電催化劑。主要內容包

3、括以下幾個方面:
　　1，我們提出一種“自上而下”的合成策略，通過簡單的原位高溫熱解方法制備了一種負載量超過4％的氮摻雜的多孔碳負載Co單原子催化劑。以ZnCo-BMOF為前驅體，在超過800℃高溫熱解還原的過程中，Co離子被配體熱解形成的碳還原并伴隨著Zn的揮發(fā)。摻雜的Zn起著“柵欄”的作用增加了相鄰Co離子在空間上的距離，不發(fā)生Co-Co鍵的生成。合成的Co單原子催化劑在0.1M KOH溶液中表現(xiàn)出優(yōu)越的氧還原催化活性和穩(wěn)定性

4、，半波電位達到0.881V，遠遠超過Pt/C和大部分報道的非貴金屬納米電催化劑。在研究過程中，我們利用球差矯正電鏡，X射線精細吸收譜等表征手段，在原子水平上對催化劑的結構給出了較為清晰的圖像，從而為探索催化劑的構效關系奠定了良好的基礎。此反應策略可以推廣到其它金屬(如Ni，Cu，F(xiàn)e，Ru)等一系列單原子催化劑的合成，為以后其他單原子催化劑的制備提供了新的策略和思路。
　　2，電催化劑的設計和合成在電化學可再生能源轉換技術中占據(jù)非

5、常重要的地位。利用氧化石墨烯(GO)直接分散未經(jīng)處理的碳納米管作為基底，通過簡單溫和的水解方法負載具有一定氧析出活性的NiCo層狀雙氫氧化物(NiCo-LDH)。氧化石墨烯被認為具有類表面活性劑的性質，含有疏水性的芳香碳環(huán)和親水性的羥基、羧基等邊緣基團。氧化石墨烯可以與碳納米管通過π-π鍵相互作用而直接分散碳納米管(CNT)，無需對碳納米管表面進行功能化或表面活性劑處理，氧化石墨烯與碳納米管的表面可通過π-π鍵相互作用而結合。這種方法不

6、僅保留了氧化石墨烯的水溶性，并且碳納米管也無需經(jīng)過任何功能化修飾處理，能保留完整的電子結構。與此同時，碳納米管阻止了氧化石墨烯的聚集并且提高了氧化石墨烯的導電性。通過改變GO與CNT的比例，當GO與CNT的比例為1∶1時，得到OER活性最優(yōu)的復合材料。在0.1 M KOH溶液中，NiCo-LDH/GO-CNT的OER電催化的起始電位僅為1.42V，比其他催化劑的起始電位要負得多。穩(wěn)定性測試表明循環(huán)1000圈后電流密度仍能保持90％以上。