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文檔簡介
1、催化劑在化工生產(chǎn)、科學實驗和生命活動中,都大顯身手,而催化劑在各色各類的化學反應中,都發(fā)揮著無法替代的作用。甲醇不僅是一種重要的生物燃料,在合成織物、芳香產(chǎn)業(yè)和燃料電池方面,有極其重要的作用。甲醇可以氧化生成甲醛,甲醇,并進一步縮合成甲酸甲酯(MF),甲縮醛等重要的化工產(chǎn)品。對于甲醇的氧化反應的探究是研究的重點方面。
采用氣固法,應用固定床作為甲醇氧化的實驗裝置。雙功能體現(xiàn)在既有酸性中心,又有氧化中心,兩種作用集中在一種催化劑
2、中,給反應帶來便利。氧化中心可選取一些具有氧化性質(zhì)的金屬,如Au、Pt、Rh、Pd等。酸性中心和氧化中心的結(jié)合體現(xiàn)在,通過使用介孔或大孔的酸性載體,并在載體上負載氧化中心,當反應氣體通過此類催化劑,酸性作用和氧化作用就都得以體現(xiàn)。
本文初步對γ-Al2O3、SiO2、TiO2進行催化劑載體選取,根據(jù)實驗效果最終選取γ-Al2O3作為酸性載體。對催化劑的放置量及空速比等基礎實驗條件進行探究,并選取最優(yōu)條件,即催化劑的質(zhì)量用量為0
3、.02g,實驗空速條件是氧氣20ml/min,氮氣20ml/min。在此基礎上,本課題對Au/γ-Al2O3、Pd/γ-Al2O3及AuPd/γ-Al2O3系列催化劑進行了全面系統(tǒng)的分析,得出單組份中的最佳活性組分用量及雙組分比例催化最佳比例,對甲醇氧化催化反應進行了優(yōu)化評價,目前取得階段性進展。
甲醇轉(zhuǎn)化率隨溫度升高而增加,MF選擇性先增加后減少。其中Au/γ-Al2O3中金元素的負載摩爾量從2.5×10-5mol依次增加到
4、25.0×10-5mol,質(zhì)量百分數(shù)從0.49%到4.9%。負載量為10.0×10-5mol,160℃時甲醇轉(zhuǎn)化率15%,MF選擇性100%,MF收率為15%。Pd/γ-Al2O3中鈀元素的摩爾負載量從2.5×10-5mol到25.0×10-5mol,質(zhì)量百分數(shù)從0.27%到2.66%。負載量為10.0×10-5mol,95℃時甲醇轉(zhuǎn)化率48%,MF選擇性為60%,MF收率為29%。AuPd/γ-Al2O3此系列催化劑,Au和Pd的具體
5、組分信息:①Au7.5×10-5mol,Pd2.5×10-5mol②Au5.0×10-5mol,Pd5.0×10-5mol③Au2.5×10-5mol,Pd7.5×10-5mol④Au8.3×10-5mol,Pd1.7×10-5mol⑤Au1.7×10-5mol,Pd8.3×10-5mol。負載量為①,溫度170℃時,甲醇轉(zhuǎn)化率27%,MF選擇性90%,MF收率24%。
本文還對AuPd/γ-Al2O3催化劑進行了重復使用性能
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