1、無機微孔材料的應用與材料本身的多孔結構有著密切的聯(lián)系,例如孔道的維數、形狀和面積的不同在應用上也具有巨大的差異。無機微孔晶體由于其獨特的規(guī)則孔道結構而被廣泛地應用于催化、吸附、分離和離子交換等領域,因而具有新穎結構的微孔晶體的設計、合成以及新合成路線的開發(fā)一直備受關注。其中,開放骨架結構的金屬磷酸鹽化合物由于其結構的多樣性和潛在的應用價值,國內外很多學者已經對其開展了廣泛而深入的研究。無機微孔晶體化合物的合成十分復雜,材料結晶受諸多因素

2、的影響,例如原材料、凝膠組成、PH值、模板劑、溶劑,結晶溫度和時間等。對這類材料合成的研究與分析,主要困難是由于它們的合成過程難以控制、結晶機理復雜難以理解和建模。在過去幾年里,科研者試圖建立新的合成方法的預測模型,尤其將統(tǒng)計學方法應用到目標材料的定向設計中,期望得到性能較好的特定結構預測模型,用來預測新型合成材料。盡管一些統(tǒng)計方法在化學材料分析中已經得到了廣泛的應用并取得了預期的研究成果,但是對開放骨架磷酸鋁合成實驗中的分析和預測的研

3、究相對較少。
　　 鑒于開放骨架磷酸鋁豐富的化學結構,本文采用基于統(tǒng)計的機器學習理論和方法對磷酸鋁分子篩進行了大量的結構分析與預測,主要應用在:挖掘合成參數對合成產物某一特定結構的影響程度,為合成實驗提供特定結構形成機理的解釋;建立合成參數對產物孔道環(huán)數和產物類型的預測模型,提高定向合成實驗的成功率。具體研究內容分為如下兩部分:
　　 一、利用多種基于統(tǒng)計的機器學習方法對數據庫的合成參數和產物結構進行了大量的分析與預測,

4、具體如下:
　　 1.鑒于數據庫中的合成參數之間存在嚴重的相關性,而偏最小二乘能夠很好的解決變量間的多重共線性問題,本文采用偏最小二乘法分析合成參數對預測產物特定結構的影響程度,并采用主成分分析方法提取產物某些特定結構的綜合信息,建立合成參數對產物特定結構的回歸模型。
　　 2.在使用相同模板劑的合成反應中,采用BP神經網絡方法分析凝膠組成及其成分組合對預測產物類型的影響程度。
　　 3.由于支持向量機能夠較好的

5、解決非線性、高維數、局部極小點等問題,本文采用支持向量機方法預測產物的孔道環(huán)數和產物類型,挖掘對生成具有特定孔道環(huán)數和特定結構類型的化學材料的模板劑參數,并采用交叉驗證方法進一步提高分類器的可靠性。
　　 4.鑒于多元線性回歸對變量之間不可以存在嚴重相關的限制,采用嶺回歸方法建立合成參數對產物類型的預測模型,并詳細研究了嶺參數和閾值的選取對預測性能影響。
　　 5.本文還采用偏最小二乘與Logistic回歸結合的統(tǒng)計方法

6、(PLS-LR)進行合成參數對產物類型的預測。首先采用偏最小二乘方法去除合成參數之間相關性,得到新的低維變量;然后采用Logistic回歸方法在低維變量上預測產物的類型;最后通過對預測結果的影響確定偏最小二乘提取的成分個數,建立合成參數對產物類型的預測模型。
　　 大量實驗與分析說明了本文采用的基于統(tǒng)計的機器學習方法能夠挖掘出合成參數對生成產物特定結構的影響程度,并且建立了性能良好的合成參數對產物特定結構和特定類型的預測模型。<

7、br>　　 二、針對磷酸鋁合成數據庫存在的類不平衡問題,提出了新的采樣方法。
　　 數據的類不平衡問題會降低分類器的分類性能,針對預測實驗中的數據存在類不平衡問題(如兩類樣本的比例為1:3),基于無監(jiān)督的模糊C均值方法,本文提出了兩種有指導的上采樣方法:FCMP1,FCMP2:兩種有指導的混合采樣方法:FCMP1+Tomek和FCMP2+Tomek。這些方法不僅考慮了類間不平衡問題,而且考慮了類內不平衡問題,克服了現(xiàn)有方法的盲

8、目采樣的缺點。并且,在混合采樣方法中同時去除了兩類的噪音樣本或邊緣樣本,使兩類樣本更具有可分性。實驗結果表明,在采樣后的數據集上的預測結果要明顯優(yōu)于原始數據的預測結果。與一些現(xiàn)有的采樣方法相比,本文提出的采樣方法展示了更好的預測性能。
　　 本文采用基于統(tǒng)計的機器學習方法,建立了磷酸鋁合成反應數據庫中合成參數對產物特定結構的一系列預測模型;為了有效的解決類不平衡問題,提出了新的采樣方法來提高預測性能。本文的研究將使分子篩骨架的定