1、甲烷(CH4)是一種影響全球氣候變化和大氣化學的重要溫室氣體,近年來由于甲烷源匯的失衡,大氣中 CH4含量逐漸升高。海洋是大氣 CH4的自然源,在海洋環(huán)境中,海灣區(qū)和陸架區(qū)由于受到陸源輸入和人為活動的影響,CH4釋放相對活躍,對大氣 CH4貢獻顯著。研究不同海洋環(huán)境中溶解 CH4的分布及釋放的時空特征,定量分析海洋中的各種源匯的相對貢獻,探索海洋環(huán)境中 CH4的主要產生途徑,對于深入地認識各種水體中溶解 CH4的生物地球化學循環(huán)過程有重

2、要價值。
　　本論文的主要研究區(qū)域為東海、黃海、長江口和桑溝灣海域,覆蓋了陸架區(qū)、河口區(qū)及典型養(yǎng)殖區(qū)等三種不同的海洋環(huán)境,通過8個航次的野外調查,分析了水體中溶解 CH4的分布、釋放、季節(jié)變化及產生機制等,獲得的主要成果如下:
　　1.分別于2011年10月和12月對東海和黃海海域進行了大面調查,分析了溶解 CH4的分布規(guī)律及影響因素,計算了表層海水中溶解 CH4的飽和度和海-氣交換通量,并大致估算了該海域 CH4年釋放總量

3、,結果表明:秋季東、黃海表層海水中平均 CH4濃度為5.00±1.68 nmol·L-1,底層海水中平均 CH4濃度為7.51±2.93 nmol·L-1,底層濃度高于表層,這與沉積物的釋放有關。受長江沖淡水的影響,秋季東、黃海表底層甲烷濃度自長江口向外海逐漸降低。冬季長江沖淡水流量減小,對東海近岸水體 CH4的分布影響減弱,但表層甲烷濃度的高值區(qū)仍然出現在長江口;冬季東、黃海表、底層甲烷平均濃度均略低于秋季,分別為4.74±1.69

4、nmol·L-1和5.32±2.25 nmol·L-1。秋、冬季東、黃海表層海水中 CH4均處于過飽和狀態(tài),并且秋季表層 CH4飽和度略高于冬季,表明東、黃海海域是大氣 CH4的凈源。初步估算出東、黃海全年甲烷釋放總量約為(3.34-5.83)×109 mol CH4(合0.053-0.093 TgCH4·yr-1),占全球海洋 CH4年釋放量的0.52％,高于東、黃海占全球海洋面積比0.32%,因此東、黃海是 CH4產生和釋放的活躍區(qū)

5、域。沉積物-水界面的實驗結果表明,每年由沉積物向東、黃海釋放的甲烷大約為6.09×108 mol,是東、黃海底層海水中溶解甲烷的重要來源。
　　2.分別于2012年3月和7月對長江口及其鄰近海域進行了大面調查,調查站位覆蓋了長江內河口、外河口及鄰近海域,測定了表、底層海水中溶解甲烷濃度,并對其海-氣交換通量進行了估算。結果表明:該海域溶解甲烷的分布受陸源輸入影響顯著,夏季長江沖淡水影響范圍較春季更廣,但由于稀釋效應夏季長江沖淡水中

6、甲烷濃度低于春季。春、夏季長江口表層甲烷的平均濃度分別為28.33±38.33 nmol·L-1和19.92±19.18 nmol·L-1,甲烷濃度從內河口向外海逐漸降低。長江口溶解甲烷濃度和飽和度有明顯季節(jié)變化,其中內河口春季甲烷濃度和飽和度高于夏季,但外河口及鄰近海域則相反,這主要是由海水溫度和長江沖淡水的季節(jié)差異造成的。夏季沉積物的釋放對河口區(qū)甲烷的貢獻較春季更為明顯。調查期間該海域溶解甲烷都處于過飽和狀態(tài),是大氣甲烷的凈源;根據

7、 W92公式初步估算出長江口及其鄰近海區(qū)年釋放 CH4量約為1.08×109 mol·yr-1,占全球海洋年釋放量的0.10%,遠高于其面積比0.02%,因此長江口海域是甲烷產生和釋放的活躍海域。
　　3.分別于2012年6月、9月,2013年4月和7月對桑溝灣海域進行了調查,調查內容包括灣內 CH4分布、灣周圍河流和地下水中 CH4分布,海-氣交換通量,沉積物-水界面交換通量及水體甲烷產生,結果表明:桑溝灣海域 CH4濃度有明顯

8、的季節(jié)變化,夏、秋季兩季 CH4濃度水平相當,高于春季,灣內的貝藻養(yǎng)殖活動是影響其季節(jié)變化的重要因素。各航次中表層 CH4均處于過飽和狀態(tài),表明桑溝灣海區(qū)是大氣甲烷的凈源。桑溝灣周邊河流和地下水中的甲烷濃度呈現出明顯的季節(jié)變化,河流中 CH4的濃度遠高于地下水。水體培養(yǎng)實驗結果表明,受灣內養(yǎng)殖活動的影響灣內水體的產 CH4能力明顯強于灣外,并且灣內夏季水體產 CH4能力強于春季。根據桑溝灣的調查數據并參考文獻數據,利用箱式模型大體估算了