1、由于純 MCM-41 骨架中晶格缺陷少，缺乏 B 酸和 L 酸中心，使其催化應用受到限制。通過浸漬或直接合成法在 MCM-41 孔道或骨架中引入其它元素以增加缺陷數量，提高表面酸堿性和氧化還原性，從而改善其催化活性是新的熱門課題之一。苯酚、苯二酚是重要的精細化工原料，其傳統制備方法存在合成路線長、原料消耗大、三廢污染嚴重等缺點，故開發(fā)新型經濟、綠色環(huán)保的直接羥基化多相催化劑具有重要的現實意義。 目前文獻報道主要集中在單組分摻雜

2、且摻雜含量較低（雜原子與硅原子的摩爾比一般不超過0.1），本論文研究了高銅含量以及鋅錫雙金屬摻雜的 MCM-41的合成、表征及其催化性能。主要結果如下： 1.在前期已成功合成系列高銅含量（Cu 含量最高可達 26.0 wt.％）且銅原子主要處于介孔骨架中的 Cu-MCM-41 的基礎上，考察高銅含量 MCM-41 在苯過氧化氫直接羥基化制備苯酚反應中的催化性能，詳細研究了銅含量，催化劑用量，溶劑種類，反應物摩爾比，溫度以及時間

3、等對催化劑活性的影響。在最佳反應條件下，苯轉化率 52.9％，苯酚選擇性 58.9％。苯酚的收率可達 31.2％，而文獻報道浸漬法制備的低銅含量 MCM-41 作為催化劑時的苯酚收率僅為 5.8％。 2.考察不同元素作為助劑對苯羥基化反應性能的影響，結果表明 B、Al、Ga作為助劑可增加催化劑表面酸性，從而大大提高苯酚的選擇性（催化劑 1B20Cu和 1Al20Cu 可使苯酚選擇性高達 100％）；具有氧化活性的元素 Cr、V

4、 作為助劑可在一定程度上提高苯的轉化率，而其它元素作為助劑卻使得催化劑活性下降，尤其是 Ti 和 Zr 的摻雜使活性下降得最快。 3.采用直接水熱合成法成功制備了一系列不同含量的鋅錫雙金屬同時摻雜的介孔 MCM-41；ICP﹑XRD、TG-DTA﹑FTIR﹑HRTEM 以及低溫 N2 吸附等表征技術表明合成的材料具有典型的六方介孔結構，比表面高，孔分布窄，熱穩(wěn)定性較高，且鋅錫可能進入介孔 MCM-41 骨架中。 4.

5、初步研究了鋅錫雙金屬摻雜的 MCM-41 在苯酚直接羥基化制備苯二酚反應中的催化性能，考察體系 pH 值、反應溫度、反應時間、反應物摩爾比等因素對反應結果的影響。結果表明，該新型介孔材料在苯酚羥基化反應中表現出良好的催化活性，其中，2Sn5Zn 催化劑活性最高，在最佳反應條件下，即以水為反應介質，pH＝2, 反應溫度為 75 ℃, 反應時間為 6 h，苯酚/ H2O2＝1（摩爾比）時，苯酚的轉化率可達 56.8％，而苯二酚的選擇性為 5