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文檔簡介
1、隨著納米科技的不斷發(fā)展,納米材料尤其是貴金屬納米材料的研究引起了科研者的廣泛關(guān)注。其中,與金納米材料相比,銀納米材料由于制備方法簡單,具有良好的穩(wěn)定性、相對低的花費、更高的消光系數(shù)以及更好的催化活性而備受關(guān)注,在農(nóng)藥檢測、抗菌、催化、藥物傳輸、生物探針、可視化傳感器等方面有廣泛的應(yīng)用。現(xiàn)今社會,工業(yè)高速發(fā)展,隨之帶來的是日益嚴重的環(huán)境污染和食品安全問題。而農(nóng)藥殘留的檢測也已經(jīng)成為研究焦點。鑒于此,本論文以銀納米顆粒及其復(fù)合材料為基礎(chǔ),以
2、有機磷農(nóng)藥三唑磷、6-芐氨基嘌呤、多菌靈為研究對象,探究出可視化檢測微量農(nóng)藥的新方法,并結(jié)合計算化學(xué)內(nèi)容,著力研究銀納米顆粒及其復(fù)合材料在農(nóng)藥殘留檢測方向上的應(yīng)用。
本學(xué)位論文共分為四章,簡述如下:
第一章:介紹了納米技術(shù)的發(fā)展、貴金屬納米材料的性質(zhì)及制備、農(nóng)藥殘留的概述及檢測方法、銀納米顆粒的性質(zhì)、制備及其在各方面的應(yīng)用。
第二章:建立了一種基于對氨基苯硫酚功能化銀納米粒子(ABT-AgNPs)的簡單的檢
3、測復(fù)雜環(huán)境中的6-芐氨基嘌呤(6-BA)的比色方法。當6-BA與ABT-AgNPs結(jié)合時,由于待測物與材料之間強烈的靜電效應(yīng)、氫鍵作用和π-π堆積相互作用,可以形成巨大的共軛網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),導(dǎo)致顏色從淡黃色變?yōu)殚偌t色。同時,通過密度泛函理論(DFT)也驗證了6-BA與ABT之間的相互作用。系統(tǒng)地研究了實驗條件對分析性能的影響。在最佳實驗條件下,吸光度比值(A510nm/A397nm)與6-BA濃度的對數(shù)呈線性關(guān)系,線性范圍為1-20μM,檢出
4、限低至0.1μM。此外,沒有觀察到來自常見無機離子和其他農(nóng)藥的明顯干擾。在帶有復(fù)雜基質(zhì)的樣品中也成功測定了6-BA。從水樣和蔬菜樣中獲得的回收率在81.3%-101.2%之間。
第三章:對比三種不同材料可視化檢測三唑磷,通過反應(yīng)時間、檢出限等指標最終選取檸檬酸鹽封端的銀納米顆粒(Cit-AgNPs),構(gòu)建了一種具有開-關(guān)型顏色變化的簡單比色傳感器用于定量檢測三唑磷。三唑磷存在時,Cit-AgNPs通過氫鍵、π-π相互作用以及取
5、代反應(yīng)產(chǎn)生團聚,其顏色從黃色變?yōu)樽霞t色,并對反應(yīng)機理進行了詳細探討。三唑磷和Cit-AgNPs之間的理論研究也通過密度泛函理論(DFT)方法驗證。與此同時,根據(jù)校準曲線可知,其線性范圍為0.1-280μM,并且所提出的比色方法被證明具有極好的靈敏度,檢出限為5nM。用于復(fù)雜基質(zhì)樣品中測定三唑磷,回收率為82%-100.8%。該比色探針已成功應(yīng)用于三唑磷的可視化檢測,驗證了其在實時和現(xiàn)場監(jiān)控檢測方面具有良好的應(yīng)用前景,并具有簡單快速、便攜
6、性、低成本和可視化檢測的顯著優(yōu)勢。
第四章:利用羅丹明B修飾的銀納米粒子(RhB-AgNPs)實現(xiàn)了對農(nóng)藥多菌靈的可視化檢測。當存在多菌靈時,RhB-AgNPs會發(fā)生聚集,并且產(chǎn)生從淡黃到淺橘色的顏色變化,導(dǎo)致RhB-AgNPs400nm處的紫外可見吸收峰降低,同時在510nm處出現(xiàn)新峰。結(jié)果顯示吸光率(A510nm/A400nm)與其多菌靈濃度對數(shù)呈線性關(guān)系,線性范圍為5-400μM,檢出限為88nM,證明了該方法檢測多菌靈
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