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文檔簡介
1、在工業(yè)生產(chǎn)中,有一類十分常見的有機合成反應——有機物的溴化氧化。其產(chǎn)品有機溴化物已經(jīng)應用到的各個生產(chǎn)領域,是藥物合成、香料、燃料、炸藥和防火材料等有機產(chǎn)品中重要的中間體或者材料。傳統(tǒng)的溴化一般是采用親電取代的方法,使用溴素試劑,N-溴代丁二酰亞胺(NBS)等作為溴原料。但是,澳素在使用過程中并不安全,而且,溴原子的利用率也不如我們所設想那么高,通常僅有不到50%,這樣不僅經(jīng)濟性較差,反應的選擇性也不高,最主要的是產(chǎn)物中含有腐蝕性的HBr
2、,產(chǎn)生的廢液廢棄物會造成工業(yè)污染,完全違背了現(xiàn)代綠色化學的生產(chǎn)理念。因此我們將研究目光集中到尋找安全無污染的氧化劑及高效選擇性好的催化劑上。我們所研究設計合成的功能性釩配合物就是模擬天然釩鹵代過氧化物酶(V-HPOs),結(jié)構(gòu)上金屬釩原子與有機雜環(huán)中的氮原子和氧原子配位,形成了一個與V-HPOs活性中心相似的結(jié)構(gòu)。并且通過大量的實驗得出結(jié)論,本文中所敘述的模型釩配合物與V-HPOs一樣擁有很好的催化活性。
通過X-ray單晶衍射
3、測定了我們所設計合成的7個功能釩/釩氧配合物的晶體結(jié)構(gòu),詳細的描述了配合物的結(jié)構(gòu)及分子間復雜的氫鍵連接。通過IR、UV、TG、P-XRD等表征方法對配合物的結(jié)構(gòu)做了詳盡的研究。并且,通過苯酚紅催化溴化體系檢測了配合物的催化活性,并計算出他們的催化反應速率常數(shù)。根據(jù)實驗結(jié)果總結(jié)出了其結(jié)構(gòu)與催化活性之間的聯(lián)系,進一步探索將此反應用于H2O2檢測中,得到它的最低檢測濃度。
[V2Ⅲ(2,6-pdc)2(H4btec)(H2O)4]·
4、2H2O 1
[VⅢ(2,6-pdc)(C2O4)(H2O)2]·4H2O·H3O+ 2
[VⅢ(2,6-pdc)(L1)(H2O)2] 3
[VⅣO(2,6-pdc)(Phen)]·3H2O
5、 4
[VⅣO(C5H8O2)(Tp)] 5
[(VⅣO)(C5H4N2O2)2 (H2O)]2·4H2O 6
2TMP·(PV14O42)·3H2N(CH3)2+·6H3O+ 7
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